摘要:廣東工業(yè)大學(xué)環(huán)境學(xué)院袁勇教授課題組針對(duì)水環(huán)境中溶解性有機(jī)物的光化學(xué)特性這一課題開展研究,團(tuán)隊(duì)探究了水環(huán)境中微生物胞外聚合物的光化學(xué)行為特征及其對(duì)污染物降解的影響
近年來,廣東工業(yè)大學(xué)環(huán)境學(xué)院袁勇教授課題組針對(duì)水環(huán)境中溶解性有機(jī)物(Dissolved organic matter, DOM)的光化學(xué)特性這一課題開展研究,成果在環(huán)境領(lǐng)域知名期刊Environmental Science & Technology和Water Research上發(fā)表了一系列研究論文。研究團(tuán)隊(duì)探究了水環(huán)境中微生物胞外聚合物(Extracellular polymeric substances, EPS)的光化學(xué)行為特征及其對(duì)污染物降解的影響;結(jié)合模型分析研究了不同水期下珠江廣州市區(qū)段DOM光化學(xué)特性的差異;構(gòu)建了DOM光化學(xué)特性數(shù)據(jù)庫,并開發(fā)了預(yù)測(cè)DOM光化學(xué)特性的機(jī)器學(xué)習(xí)模型
通訊單位:廣東工業(yè)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院論文DOI:10.1021/acs.est.1c02286
EPS是微生物生理代謝活動(dòng)過程中分泌的一類復(fù)雜混合物,主要包含蛋白質(zhì)、多糖、腐殖酸和DNA。據(jù)報(bào)道,EPS是自然環(huán)境中DOM的重要組成部分,占海洋環(huán)境中DOM組成的40%以上。DOM潛在光化學(xué)活性為自然界中的碳循環(huán)過程提供了新的見解,但EPS的光化學(xué)行為及其對(duì)環(huán)境的影響尚未被確定。另外,對(duì)于EPS的光化學(xué)行為仍然缺乏分子水平上的認(rèn)知。因此,了解EPS的光化學(xué)行為及相關(guān)的環(huán)境影響對(duì)于深入理解微生物驅(qū)動(dòng)的化學(xué)元素循環(huán)和物質(zhì)轉(zhuǎn)化至關(guān)重要。本研究表征了不同微生物來源的EPS受光照激發(fā)產(chǎn)生光生活性中間體(Photochemically produced reactive intermediates, PPRIs)的表觀量子產(chǎn)率ΦPPRIs,包括激發(fā)三重態(tài)(3EPS*)、單線態(tài)氧(1O2)和羥基自由基(·OH);采用光譜和質(zhì)譜從分子水平上揭示了EPS光照前后組分的轉(zhuǎn)化規(guī)律;探究了EPS的光化學(xué)行為對(duì)水生環(huán)境中共存污染物(四環(huán)素)轉(zhuǎn)化的影響。
圖1 傅里葉變換離子回旋共振質(zhì)譜(FT-ICR MS)表征得到的模擬太陽光照前后EPS的van Krevelen圖(a)以及不同分子式類(b)和化合物類(c)相對(duì)貢獻(xiàn)
通過FT-ICR MS表征模擬太陽光照前后EPS在分子水平的變化(圖1)可發(fā)現(xiàn):在光照后,EPS中的CHO類化合物具有向低O/C結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化的趨勢(shì),表明EPS中具有高O/C的不飽和組分更容易被光照激發(fā)而發(fā)生化學(xué)轉(zhuǎn)化。此外,EPS中高O/C或低H/C結(jié)構(gòu)的碳水化合物(Carbohydrates)、芳香物質(zhì)(Aromatics)和富含羧酸的脂環(huán)族分子(CRAM-like)等組份的豐度下降明顯,表明EPS的光化學(xué)反應(yīng)可能傾向于發(fā)生在芳香族、高氧化和不飽和成分中。這些結(jié)果揭示了EPS受光照激發(fā)后從不飽和結(jié)構(gòu)到飽和化學(xué)鍵結(jié)構(gòu)方向轉(zhuǎn)換的光化學(xué)行為。
圖2 光照下EPS對(duì)水中共存有機(jī)污染物(四環(huán)素)的影響
圖2顯示了在光照條件下,EPS促進(jìn)了共存四環(huán)素的降解,這表明EPS的光化學(xué)行為對(duì)污染物的衰減起關(guān)鍵作用;其中,主要是通過光照EPS激發(fā)光生成的自由基等活性中間體驅(qū)動(dòng)污染物的降解轉(zhuǎn)化。
圖3 EPS的光化學(xué)行為及其對(duì)環(huán)境的影響
圖3歸納了模擬太陽光照下EPS的光化學(xué)行為:EPS可以在吸收光能后生成活性中間體(3EPS*、1O2和·OH),從而加速EPS自身的光化學(xué)轉(zhuǎn)化。在分子水平上,受到光照激發(fā)的EPS傾向于轉(zhuǎn)化成芳香性較低和含氧官能團(tuán)較少的結(jié)構(gòu)。EPS的光化學(xué)行為有助于促進(jìn)水生條件下共存微量有機(jī)物的自然轉(zhuǎn)化。本研究的結(jié)果為理解自然水域中DOM的光化學(xué)行為提供了的新見解,在河口和濕地等EPS含量較高的水生態(tài)系統(tǒng)中,EPS的光化學(xué)活性將增強(qiáng)水體的自凈能力
通訊作者簡(jiǎn)介
通訊作者:袁勇,教授,博士生導(dǎo)師,廣東省自然科學(xué)基金卓越青年團(tuán)隊(duì)負(fù)責(zé)人。主要從事環(huán)境微生物和有機(jī)質(zhì)的光化學(xué)和電化學(xué)研究。主持國(guó)家和省部級(jí)項(xiàng)目10多項(xiàng),其中國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)課題1項(xiàng)和國(guó)家自然科學(xué)基金5項(xiàng)。迄今在ISME Journal, Trends in Biotechnology, Environmental Science & Technology, Water Research, Applied catalysis B: Environmental, Analytical Chemistry等國(guó)際期刊發(fā)表論文共160余篇(其中第一或通訊作者英文SCI論文90多篇);論文SCI他引7000余次,h-index為48。獲得國(guó)家授權(quán)發(fā)明專利16件。兼任廣東省污泥產(chǎn)業(yè)協(xié)會(huì)理事、中國(guó)環(huán)境科學(xué)學(xué)會(huì)重金屬污染防治專業(yè)委員會(huì)委員。先后獲第四屆中國(guó)土壤學(xué)會(huì)優(yōu)秀青年學(xué)者獎(jiǎng)、廣東省自然科學(xué)基金杰出青年基金和省自然科學(xué)獎(jiǎng)(2項(xiàng))。第一作者:周少鋒,碩士生導(dǎo)師,現(xiàn)為廣東省科學(xué)院微生物研究所副研究員。主要從事水環(huán)境污染物的微生物強(qiáng)化降解理論及技術(shù)研究,主持國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃子課題、國(guó)家自然科學(xué)基金青年基金等國(guó)家和省部級(jí)項(xiàng)目4項(xiàng)。在Environmental Science & Technology, Water Research等環(huán)境領(lǐng)域主流期刊發(fā)表論文共20余篇(其中第一或通訊作者英文SCI論文11篇),h-index為15;擔(dān)任Frontiers in Microbiology期刊編委;獲2022年廣東省技術(shù)發(fā)明獎(jiǎng)(一等獎(jiǎng))。第一作者:廖知玚,廣東工業(yè)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院2019級(jí)碩士研究生,導(dǎo)師為袁勇教授,研究方向?yàn)樗苄杂袡C(jī)物光化學(xué)特性及模型預(yù)測(cè)。碩士期間以第一或共同一作在Environmental Science & Technology和Water Research,期刊發(fā)表學(xué)術(shù)論文3篇